1、引言

紫外激光器在高密度光盤、機(jī)械加工、物質(zhì)表面改性、超微細(xì)加工、金屬探傷等工業(yè)領(lǐng)域，紫外線造影、細(xì)胞解析、微型手術(shù)刀等醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，作為紫外光源的科研領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。但是，固體激光波長都工作在近紅外區(qū)，直接產(chǎn)生更短波長的激 光非常困難，采用非線性頻率變換獲得紫外激光是非常有效的方法。目前的研究主要集中于BBO和CLBO晶體上，由于BBO晶體的紫外吸收較多，溫度和角度的允許范圍也較小，這樣，對于高功率Nd: YAG 的4次，5次諧波產(chǎn)生的相位匹配條件就相對比較嚴(yán)格。1995年日本Yusuke  Mori 等首次報道了一種新型非線性晶體——硼酸銫鋰(CLBO), 具有較大的非線性系數(shù)，離散角小，雙折射適中，溫度帶寬和接收角范圍都很寬，抗損傷閾值高，特別是可以生長大尺寸單晶，而且生長周期短等優(yōu)點，非常適合 Nd:YAG 激光的高次諧波、紫外和頻以及紫外連續(xù) 可調(diào)諧光學(xué)參量振蕩器(OPO)。

日本OSAKA 大學(xué)Y.KYap等報道了Nd:YAG 激光器高次諧波，利用新型的非線性晶體 CLBO, 在重復(fù)頻率10 Hz,脈寬7ns. 基波輸入2800mJ時， 獲得600 mJ 的4次諧波輸出，320mJ 5次諧波輸出，由基波向5次諧波的轉(zhuǎn)換效率大于10%23另外 ，CLBO晶體也被成功地應(yīng)用在高重復(fù)頻率 (10kHz)全固態(tài)激光系統(tǒng)上，獲得的266nm的輸 出功率已經(jīng)大于20 WH。K.Kato等利用Nd:YAG的5次諧波(213 nm)與 Nd:YAG 的2次諧波抽運的 KTP-OPO(1405 nm)在 CLBO晶體和頻，室溫下獲得 了185nm 深紫外激光，并給出了CLBO晶體的Sellmeier方程。中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所也曾報道過 CLBO品體的倍頻特性，本文計算了CLBO相位匹配曲線、有效非線性系數(shù)、倍頻時 諧波走離角、允許參量等參數(shù)，并實驗研究了利用 CLBO 晶體實現(xiàn)Nd:YAG 的4次諧波，獲得266 nm  輸出能量大于50mJ, 由2倍頻向4倍頻的轉(zhuǎn)換效率大于40%。

2、CLBO晶體的倍頻特性

由三波互作用的相位匹配條件和能量守恒定律 以 及 K.Kato! 等給出的 Sellmeier 方程，可以求出CLBO晶體的倍頻相位匹配曲線，如圖1,CLBO晶體 I類相位匹配和Ⅱ類相位匹配倍頻的相位匹配角 分別為：θ=29°,φ=45°和θ=42°,φ=45°,I 類相位匹配 4倍頻的相位匹配角為：0=62°,φ=45°,倍頻最短的 基波波長分別為476 nm和640nm,這就意味著利用 CLBO 晶體倍頻所能獲得的最短波長為238 nm, 比 KDP(260nm)和 LBO(277 nm)獲得的最短倍頻 波長短，比BBO晶體獲得的最短倍頻波長長。無論 采用何種匹配方式都可以實現(xiàn)二倍頻輸出。

圖1 CLBO 晶體倍頻的相位匹配角

圖 2 為 CLBO晶體I類和Ⅱ類倍頻有效非線性系數(shù)，CLBO晶體的I類相位匹配適合 Nd:YAG激光的2倍頻，具有更大的有效非線性系數(shù)，日本OSAKA大學(xué) Y.K.Yap 等利用CLBO晶體，在Continuum的 Powerlite 激光器上實現(xiàn)了能量大于1.5J, 轉(zhuǎn)換效率大于50%的2倍頻輸出。對于I 類相位匹配來說，Nd:YAG激光的4倍頻的有效非線性系數(shù)幾乎接近最大值。

圖2 CLBO晶體倍頻有效非線性系數(shù)

利用CLBO晶體對激光Nd:YAG倍頻時，不能達(dá)到非臨界相位匹配，所以存在離散角。計算結(jié)果如圖3所示，走離角最大在2°左右，明顯小于BBO晶體。對于高功率激光倍頻，由于基波的光斑直徑較大，光波的走離效應(yīng)影響并不明顯，在小能量激光 倍頻時，由于基頻光的能量密度較低，基頻光常常需要縮束或者聚焦，例如對于532 nm激光倍頻，利用12mm的 CLBO晶體，抽運光光斑直徑不能小于 400mm,超過400mm, 抽運光與倍頻光在晶體內(nèi)部將發(fā)生分離，使倍頻效率降低。

圖3 CLBO晶體倍頻時諧波走離角

對于小信號倍頻解，諧波的功率密度或轉(zhuǎn)換效率與相位失諧△k量關(guān)系密切，此關(guān)系通過函數(shù) sinc2(△kL/2)表現(xiàn)出來。當(dāng)△k=0 時 ，sinc2(△kL/2)=1  為最大值。當(dāng)△k 增加時，函數(shù)sinc2(△kL/2)下降很快，當(dāng)△k=±π/l時，效率下降為最大值的近40%,為 最大允許相位失諧量，由其可以求得相位匹配的允許參量△θ:將相位失諧量△k 對在相位匹配角附近展成泰勒級數(shù)，略去二階以后的高階項，可以得出對應(yīng)于CLBO晶體的不同相位匹配方式倍頻時的允許角(如圖4)。

圖4 CLBO 晶體倍頻時允許角

3、利用CLBO晶體實現(xiàn)的4次諧波實驗

利用燈抽運振放Nd:YAG激光器，最大輸出能量為400 mJ, 脈寬為10 ns, 重復(fù)頻率1Hz 。 實驗裝置如圖5所示，主振激光經(jīng)過一級放大后，利用Ⅱ類匹配KTP晶體對1064nm激光倍頻，相位匹配角 為θ=90°,φ=24.4°,晶體尺寸為9mm×9mm×6mm。再利用I類相位匹配CLBO晶體對532nm 激光倍頻，此時相位匹配角θ=62°,φ=45°,有效非線性系 數(shù)幾乎接近最大值，晶體尺寸為7mm×8mm×9mm，最后利用石英棱鏡將1064nm，532 nm，266 nm 分開利用能量計測量。

圖5 Nd:YAG 四倍頻實驗裝置

實驗結(jié)果如圖6,7所示。無論是二倍頻還是四倍 頻輸出，隨著注入能量的增加，輸出能量呈線性增大，轉(zhuǎn)換效率在初期增長較快，隨著注入能量的增加呈飽和趨勢。由1064 nm向532nm轉(zhuǎn)換的效率為50%, 最大輸出能量180 mJ，由532nm向266 nm 轉(zhuǎn)換的 效率接近40%,由于CLBO晶體和石英棱鏡的端面都 未鍍增透膜，表面的反射損耗較大，最大紫外266 nm輸出能量為50 mJ。

圖6 532nm輸出能量和1064nm注人能量的關(guān)系

圖7 266nm輸出能量和532nm注人能量的關(guān)系

4、結(jié)論

CLBO晶體具有較大的非線性系數(shù)，離散角小，雙折射適中，溫度帶寬和接收角范圍寬，抗損傷閾值高等很多優(yōu)點，特別是可以生長大尺寸單晶，而且生長周期短等優(yōu)點，非常適合Nd:YAG 激光的高次諧波產(chǎn)生，為實現(xiàn)深紫外激光輸出提供了新途徑。但是 ，CLBO晶體還存在嚴(yán)重的潮解問題，我們使用的 CLBO晶體大概一年時問，由于潮解樣品先從各個頂角和棱邊開裂，裂紋逐漸向晶體內(nèi)部延伸，最后導(dǎo)致整個晶體碎裂。目前，防止晶體潮解的一種方法是將晶體像BBO那樣密封在真空或者充氮氣的盒子里，另一種方法是將晶體在加熱狀態(tài)下使用，如果CLBO晶體的潮解開裂問題一旦得到很好的解決， 它的應(yīng)用前景是非常廣闊的。